Berlangsung tiga tahun sebelum serial TV, episode nol mengikuti misi Hiroomi Nase untuk menaklukkan setengah manusia, setengah-youmu Akihito Kanbara. Penasaran dengan misinya, adik perempuan Hiroomi, Mitsuki, ikut bersamanya, dan kedua bersaudara itu bertemu Akihito untuk pertama kalinya. Namun, mereka segera menemukan bahwa mereka bukan satu-satunya yang mencari Akihito, dan dengan demikian memulai kisah Kyoukai no Kanata.